谷成教授课题组在粘土矿物催化抗生素水解方面取得新进展

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谷成教授课题组在粘土矿物催化抗生素水解方面取得新进展

       近年来土壤中抗生素的污染引起广泛关注,绝大多数有关抗生素土壤环境过程的研究都在水相或者泥浆体系中开展实验研究,然而自然状态下表层土壤往往处于非水相状态,抗生素在干相土壤表面的转化过程长久以来被研究者忽视。
       对此,谷成教授课题组研究了氯霉素在干燥的粘土矿物表面的转化过程,发现高岭土(1:1型层状硅酸盐矿物)表面能够快速水解氯霉素,其降解半衰期为10-20天。而当高岭土含水率超过10%以上或者在水相悬液中,该水解反应反而被完全抑制。进一步研究发现,蒙脱土系列的2:1型层状硅酸盐矿物则不具有强催化水解作用。通过多种红外、拉曼光谱表征,以及量子化学计算等手段,发现氯霉素的碳基氧能够和高岭土铝氧层表面羟基发生氢键作用,使得氯霉素酰胺键键长增加,水分子亲核进攻的水解活化能大大降解,从而极大地促进了氯霉素的水解。由此,揭示了高岭土在干相条件下催化水解酰胺类抗生素的分子机理。除此之外,课题组还研究了不同空气湿度下高岭土对氯霉素的催化水解效率,随着空气湿度的增加,水解速率呈现先增加后减小的趋势,其中在低湿条件下,粘土表面自由态水有助于氯霉素分子的传质并与反应位点接触,而高湿条件下水分子会与氯霉素竞争表面羟基作用位点,从而抑制反应的发生。该研究结果揭示了抗生素在天然土壤中一个长久以来被忽视的转化过程,特别是在干燥土壤条件下,微生物活性降解,粘土矿物对抗生素的非生物转化作用或成为抗生素土壤环境归趋的重要驱动力。


       该成果于2019年8月10日在线发表在环境科学领域重要期刊Environmental Science&Technology (DOI: 10.1021/acs.est.9b02119), 并被评选为当期内封面文章。该论文第一作者为助理研究员金鑫,通讯作者为谷成教授。该研究得到了国家自然科学基金(21777066, 41703090),江苏省自然科学基金(BK20170634),以及中国博士后基金(2017M611783)的资助。

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